要解绑湖南省居民健康卡上的家庭成员，首先需要前往相关的卫生健康局或社区服务中心进行咨询和办理手续。 在办理过程中，需要提供本人身份证明、家庭成员身份证明以及解绑的原因等相关证明材料。 工作人员会核实信息并注销相应的家庭成员健康卡信息。 最后，确认注销成功后，原先绑定在健康卡上的家庭成员将不再享受相应的医疗待遇和服务。